锂离子电池在现代社会中扮演着不可或缺的角色，广泛应用于电动汽车、消费电子和便携式设备。然而，传统无机正极材料（如LiCoO₂、LiMn₂O₄、LiFePO₄）可持续发展面临挑战。有机材料凭借其元素丰度高、环境友好、成本低廉等优势，被认为是极具潜力的替代方案。然而，大多数有机正极材料普遍存在氧化还原电位较低、储荷能力较差等问题，严重制约了其能量密度的提升。

  近日，我院有机高分子复合材料系在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为High-Redox-Potential p-Type Covalent Organic Frameworks with Abundant Active Sites for High-Voltage and Long-Life Lithium-Ion Battery Cathodes的研究论文。本研究报道了一种高氧化还原电位p型共价有机框架（TAT-Cz COF）的设计合成及其作为锂离子电池正极材料的应用。该正极平均放电电压达4.0 V，并在1.0 C下循环3000次后容量保持率达65.7%。原位光谱表征与理论计算揭示其电荷存储机制为氮自由基阳离子与PF₆⁻之间的高度可逆配位作用。该工作为开发兼具高电压、高容量和长循环稳定性的有机正极材料提供了分子层面的设计策略。

图.  (a) 已报道的有机功能模块相对于不同Li⁺/Li电极的氧化还原官能团的还原电位窗口。 (b) p型和n型材料用于储能的典型特征。(c) 代表性有机和商业化无机电极材料作为锂离子电池正极的性能对比。(d) TAT-Cz COF的合成示意图及其特点。

  文章第一兼通讯作者为我院青年教师杨奔，我院张崇副教授和安阳工学院付宁副教授为本文共同通讯作者，我校为第一署名单位。该研究得到了陕西省科协青年人才托举计划、国家自然科学基金、中国博士后基金和中央高校基金等项目支持。

  文章链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.6695181

撰稿人：杨奔  审核：刘治科