近日,我院先进能源转化材料与器件研究团队在国际著名学术期刊《先进能源材料》(Advanced Energy Materials)在线发表了以“Open AgRh Hollow Nanocubes with Interfacial Step Matching for Selective Nitrate-to-Ammonia Electrosynthesis”(具有界面步骤匹配特征的开放式AgRh空心纳米立方用于选择性硝酸盐电合成氨)为题的研究论文。
电催化硝酸盐还原制氨为含氮污染物资源化利用和绿色氨合成提供了重要途径,但复杂的多步反应过程对不同活性位点提出了差异化需求,单一催化中心往往难以同时兼顾硝酸盐初始活化与后续深度氢化。针对这一问题,先进能源转化材料与器件研究团队构筑了一种开放式AgRh合金空心纳米立方(AgRh hNCs)催化剂,通过Ag与Rh活性位点的功能协同实现硝酸盐还原过程中的界面步骤匹配。AgRh hNCs在碱性条件下实现了最高98%的氨法拉第效率和10.6 mg h-1 mgcat-1的氨产率,并表现出优异的长期稳定性。实验表征与理论计算表明,Ag位点协同促进*NO3向*NO2的初始转化,而Rh位点有利于后续含氮中间体的深度氢化,从而实现高选择性氨合成。进一步构建的NO3RR||HzOR耦合电解体系在10 mA cm-2下仅需0.11 V槽电压,相比传统NO3RR||OER体系降低1.58 V,展现出低能耗硝酸盐还原制氨的应用潜力。

文章第一作者为我院硕士研究生王子行,我院艾轩副教授和陈煜教授为共同通讯作者,我校为第一署名单位。该研究得到了材料科学与工程学院青年拔尖人才托举计划、西安市科协青年人才托举计划、国家自然科学基金、中央高校科研基金和三秦英才特殊支持计划科技创新领军人才等项目支持。
论文链接:http://doi.org/10.1002/aenm.71507
撰稿:艾轩 审核:刘治科